Il Museo, originariamente denominato "Museo Garibaldino", fu istituito nel 1905, per conservare i cimeli relativi agli scontri militari verificatisi nel 1867 tra volontari garibaldini e truppe papaline e francesi. La raccolta è ospitata nell'edificio attiguo all'Ara-Ossario realizzata nel 1877 con una sottoscrizione nazionale, su disegno dell'architetto Augusto Fallani, per accogliere le spoglie dei combattenti della Campagna Nazionale dell' Agro Romano per la liberazione di Roma, dal l gennaio del 2003 riconosciuto dal Ministero della Difesa come Sacrario Nazionale. Gran parte della collezione è costituita da oggetti donati dalle famiglie dei garibaldini deceduti, ma anche frutto di scambi con istituzioni analoghe.